KATO Yukitaka Laboratory 加藤之貴研究室
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研究活動
CO2回収型ゼロエミッション燃料電池移動体水素システム
はじめに: 
自動車などへの燃料電池普及のためには燃料水素の供給が課題の一つである。
炭化水素を原料とした水蒸気改質が実用性の点で有効と期待され、多くの研究がなされている。本研究では水蒸気改質器の簡易化、高性能化を目的に副生成物である二酸化炭素(CO2)の化学反応除去性能を装置に付与した改質器の可能性を検討している。この技術は安全な水素搬送・製造を可能とし、同時に二酸化炭素ゼロエミッション型の移動体エネルギーシステムを実現できる。
原理: 
本装置は改質触媒と気固系炭酸化反応を同時に行う点に特徴をもつ。対象となる改質燃料はメタノール、メタン、灯油、ガソリン等が対象である。例えばメタン水蒸気改質反応は以下の主たる2反応を経て進む。
CH4(g)+H2O(g)=3H2(g)+CO(g), DH°1=+205.6 kJ/mol  (1)
CO(g)+H2O(g)=H2(g) +CO2(g), DH°2=-41.1kJ/mol  (2)
図1(a)に通常の改質器の原理を示す。改質器、転換器で反応(1)、(2)を別個に行い、改質には800℃前後の外部加熱を要し、また転換反応には熱除去が必要である。従来型のこの改質法では複数段階の作業と少なくない外部エネルギー投入が必要である。また生成水素にはCO2などが加わるため、下流の燃料電池の発電性能が阻害される可能性がある。本研究では改質副生成物のCO2の化学反応除去を行うため、例えば酸化カルシウム/炭酸カルシウム系(CaO/CaCO3)の炭酸化反応性を利用する。
CaO(s)+CO2(g)=CaCO3(s), DH°3= -178.3kJ/mol  (3)
反応(1)-(3)を単段で同時反応させるとすれば、
CaO(s)+CH4(g)+2H2O(g)=4H2(g)+CaCO3(s), DH°4=-13.3 kJ/mol  (4)
となり全体の反応は発熱反応ゆえに外部加熱無く進行すると期待できる。Fig.1(b)に式(4)にもとずく熱再生型改質器の原理を示す。触媒と反応材を混合した改質器にて式(4)を行うと外部加熱無しで改質反応は進行し、結果的に高純度のH2を得られる(Fig. 1 (b-1))。またCO2が除去される分、平衡的に転換反応が促進され、水素収率も向上する。炭酸化物CaCO3は別途、余剰の産業熱や夜間電力を用いて再生しCaOを得る。同時に回収CO2を処理することで(Fig.1(b-2))、CO2を排出しないゼロエミッション型移動体燃料電池システムが構成できる。
研究開発と応用: 
現在、実験室レベルの改質実証試験を進めている。図2に提案するゼロエミッションシステムモデルを示す。これはFig.1(b)をより具体化したものである。地域に分散させた改質器再生ステーションを中心としたシステムである。各燃料電池車はパッケージ化された熱再生改質容器を搭載し水素を燃料電池に供給し個々に駆動する。改質水素供給を終了後容器は地域の再生ステーションに回収される。ステーションでは余剰の夜間電力、再生可能エネルギー源、高温プロセス産業からの電力または高温熱を受けて容器を加熱しCaO再生を行う。生成したCO2は回収貯蔵され、続くCO2処理プロセスで炭化水素に再生される。再生された改質パッケージと再生燃料は燃料電池車で再び水素供給に用いられる。これにより、個々の燃料電池車からのCO2の発生を無くすことが可能であり、さらにCO2処理プロセスを含めたゼロエミッションシステムが構築できる。
図1
図1 燃料改質型移動体システム
(a)通常改質システム、(b)本研究で開発中のゼロエミッション型燃料電池システム
図2
図2 ゼロエミッション燃料電池移動体システム
参考文献: 
・ Kato, Y., K. Ando, Y. Yoshizawa, “Basic study on thermally regenerative fuel reformer”, Proc. of Energy Engineering Symposium of the society of Chemical Engineers, Japan, 2(1), pp.37-40, Kobe, Japan (18-20 September, 2002)
・ 燃料電池用燃料改質器、出願番号 2001-3054、出願日 2001年1月10日
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